回転傾斜集光分光器の開発

北海道大学大学院理学研究科 渡邉 信久
物質構造科学研究所 鈴木 守
国際科学振興財団 坂部 知平

はじめに

第2世代の放射光施設のビームラインでは，放射光X線を単色化し，かつ集光する ためにシリコンやゲルマニウムの単結晶を用いた非対称三角結晶湾曲分光器 [2]が使用されている場合が多い．このタイプの分光器は，放射 光の白色X線を分光して単色化すると同時に，非対称反射を利用してビームを圧 縮し，さらに結晶を湾曲することによりビームを集光している．高エネルギー加 速器研究施設物質構造科学研究所放射光研究施設（PF）でも，いくつかのビーム ラインでこのタイプの分光器を使用している．しかし，この分光器では，分光さ れたX線ビームの圧縮率は常に一定であるわけではなく，ビームと結晶表面との なす角度と圧縮率との間に非対称因子 $b$ で示される関係

$$b = sin ( \theta{}_B + \alpha) / sin ( \theta{}_B - \alpha),$$ (1)

がある[3]． ここで，$\theta{}_B$ はブラッグ角，$\alpha$ は反 射面と結晶表面のなす角度すなわち非対称角である．このため，この非対称三角 結晶湾曲分光器で結晶を回転して波長を変更すると 非対称因子 $b$ す なわちビームの圧縮率が $\theta{}_B$ につれて変化してしまうことになる．一 方で湾曲結晶分光器をもっともエネルギー分解能の良い条件で使うためには，光 源と集光点がローランンド円上にあることが望ましく，光源から分光器までの距 離 $p$ および分光器から集光位置までの距離 $q$ は

$$p = R sin ( \theta{}_B + \alpha),$$ (2)

$$q = R sin ( \theta{}_B - \alpha),$$ (3)

すなわち

$$b = p / q,$$ (4)

の関係にあることが必要である．ここで $R$ がローランド円の直径である．従っ て広い波長範囲にわたって非対称三角結晶湾曲分光器を最適な条件で使用するた めには，異なる非対称角 $\alpha$ の結晶をいくつも用意しておいて，それらを 適宜交換することが必要となる．

これに対して Fankuhen 型分光器を 方位角の回転によって回転（回転傾斜分光器）させれば 非対称角 $\alpha$ を変化させることが出来る ため（式(10)参照）， 広い波長範囲にわたってビーム圧縮率を維持して使用することが出来る． しかし，この分光器は結晶面が平面であるためビームを集光することが出来ない． 集光能をもたせるためには，分光結晶を

$$2 / R = sin ( \theta{}_B + \alpha ) / p + sin ( \theta{}_B - \alpha ) / q,$$ (5)

で与えられる曲率半径 $R$ で湾曲させればよい．

我々は，この考え方にもとづき，結晶表面を円筒状に湾曲させることで， 回転傾斜分光器にさらに任意の波長での集光能力をもたせることを可能 にした新しい分光器を開発してきた． この分光器は非対称因子 $b$ すなわちビームの圧縮率と結晶の曲率半径 $R$ を 結晶の方位角 １軸のみの回転で調整できるという優れた特徴を持っている．

理論的背景

上述したように回転傾斜分光器にさらに集光能力を持たせることで， ２つのパラメーター，すなわち非対称角 $\alpha {}$ および曲率半径 $R{}$ を 同時に調整することを実現した． 図1に示すように方位角 $\phi {}$ の原点を回転傾斜 分光器の最大の非対称角 $\alpha _{0}$ を与える方向にとり， 結晶表面の傾斜方向と円筒の湾曲方向との間のオフセット角を $\psi {}$ とする．

図 1: 分光器の方位回転軸とその他のパラメーターの関係． 方位軸$\phi {}$の原点は最大の非対称角$\alpha _{0}$を与える方向にとる． この方向とシリンダーの湾曲方向との間のオフセットを $\psi {}$とする． 回転軸$\phi {}$は反射面に垂直である．

このオフセット角は 2つのパラメーター $R$ と $\alpha {}$ を方位角 $\phi {}$ の回転のみで同時に最適な条件にするために必要である．この場合，ある角度 $\phi {}$ での曲率半径 $R{}$ は図2 から分かるように， 半径 $R_{0}$ の円筒を $\phi {}$ だけ傾いた平面で切ることを考えれば 簡単に求めることが出来る． この断面の楕円は

$$u^2 + v^2 cos^2 \phi{} = R_{0}^2,$$ (6)

で与えられる． 従って，任意の角度での曲率半径は，

$$R = \frac{\left( 1 + \left(\frac{du}{dv}\right)^2 \right)^{3/2}} {\frac{d^2u}{dv^2}}.$$ (7)

となる．分光結晶のビームに対して平行な方向，すなわち X線が感じる曲率は，図から分かるように $v = 0$ での曲率に相当する．従って，図1で定義した オフセット角 $\psi {}$を考慮すると，曲率半径 $R$ は以下の式で与えられる．

$$R = R_{0} / cos^2 (\phi{} - \psi{}).$$ (8)

図 2: 分光器の方位回転と曲率半径の関係の説明図．

図 3: 分光器の方位回転と非対称角$\alpha {}$ との関係の説明図．

また任意の角度$\phi$での 非対称角$\alpha {}$は， 図3に示すように， $x-y$ 平面から $\alpha _{0}$度だけ傾いた平面を考えると容易に計算できる． 図から分かるように，任意の角度 $\phi$ での高さ $z$ は

$$z = r cos \phi tan \alpha_{0}.$$ (9)

で与えられる． 従って，方位角 $\phi {}$と非対称角$\alpha {}$の関係は

$$tan \alpha = cos \phi tan \alpha_{0}.$$ (10)

で与えられる．

分光器設計と実装

この分光器の一号機の設計とその評価は 放射光研究施設の構造生物坂部プロジェクトビームライン BL6B で行った． BL6B は光源から 19.5 m の位置に白金コートされた湾曲平板 シリコンミラーがあり，垂直方向の集光はこのミラーで行っている． 分光器は光源から 23.0 m に設置されている． このミラーおよび分光器のデザイン上の集光位置は 24.38 m である． 従ってこのビームラインで集光に最適な非対称因子 $b$ は 式(4)から分かるように 16.7 である． この $b$ に対して， 任意の波長での理論的な非対称角 $\alpha {}$ は式(1)から計算される． 図1に定義した 分光器のデザインに必要な３つのパラメーター $\alpha _{0}$および $\psi {}$ と$R_{0}$は 0.87 (Kr K 吸収端) から 1.90 (Mn K 吸収端) の間で非対称角 $\alpha {}$ および曲率半径 $R$ を近似出来るように最適化した． この波長範囲はシリコン(111)の場合，ブラッグ角では 8.0 度から 17.6に対応している． こうして決定したBL6Bの分光器のパラメーターは $\alpha_{0} = 19.7^\circ{}$， $\psi{} = 20.9^\circ{}$，$R_{0} = 37.9$ m である． 図4に上記波長範囲で この値を用いて計算した $\alpha {}$ と $R$ の関係を示す．

図 4: 非対称角$\alpha {}$と曲率半径 $R$の関係． 実線がこの分光器のパラメーターでの計算値，破線が式(1) および(5)による，理想値．

この図に示されているように，この分光器は広い波長範囲にわたって，方位角 $\phi {}$ 軸のみの回転で非対称角 $\alpha {}$ と曲率半径 $R{}$ を 同時に最適値に調整することが出来る． テストした 3 つの波長での $\alpha {}$ および $R$ と $\phi {}$ の計算値を表1に示す． この分光器の円筒面が近似する曲率半径 $R$ と 幾何学的に集光に最適な半径 $R_{opt}$ の間のエラー $\epsilon{}$ は 3つの波長とも 1 % 以下である．

表 1: BL6B分光器のパラメーター 各波長での非対称角$\alpha {}$は式(1)から， 方位角 $\phi {}$ は式(10)から， 曲率半径$R{}$は式(8)から 計算される． $R_{opt}$ は式(5)で与えられる．

Wavelength ()	$\alpha {}$ (degree)	$\phi {}$ (degree)	$R{}$ (m)	$R_{opt}$ (m)	$\epsilon{}$ (%)
1.07	8.73	64.6	72.5	72.3	0.28
1.38	11.3	56.0	56.7	56.5	0.35
1.74	14.4	44.3	45.0	45.4	0.88
$\epsilon{} = \mid R - R_{opt} \mid / R_{opt}$

銅ブロックの半径 37.9 m の円筒曲面は，工作センターの東らの超精密加工技術[4]によって製作した． 分光結晶の 1mm 厚シリコンウェハーは，5インチのインゴットから (111) 面に対して $19.7^\circ{}$ の角度で切り出し，メカノケミカルエッチンングで表面を仕上げた． シリコン結晶を銅ブロックの円筒面に沿って湾曲させ，円筒 曲面とした． 図5に結晶の貼付いた銅ブロックの写真を示す． また，BL6B の分光器のゴニオ部分の模式図を図6に示す． 分光器のアークゴニオはブラッグ反射面を $\phi$ 軸と垂直にするために使用する． BL6C のビームパイプとの干渉を避けるため，分光結晶は BL6A 側から抱き込むような形でゴニオにマウントされている．

図 5: 銅ブロックに結晶が貼付いた分光器の写真．

図 6: 分光器のゴニオの模式図．

テスト結果およびその評価

分光器の性能テストは 1.07, 1.38, 1.74 の3波長で行った． テストの際は BL6B のスリットは水平方向 1.0 mrad の解放とした． 任意の波長で集光して用いるには，以下の手順に従った調整を行う． まず分光器を (111)面に平行な $\theta{}$軸で回転し希望する波長に設定する． 次に$\phi {}$軸を回転し非対称角 $\alpha$ および曲率半径 $R{}$ を同時に 調整して，ビームの圧縮と集光を行う． $\phi {}$軸回転にともなって，ビームが圧縮・集光されていく様子を イメージングプレート[5] に記録したものを図7に示す． この図は 1.38 の時のものであり， 撮影の際には 6 mm のアルミ板をアッテネータとして使用している． また，各波長での水平方向の集光ビームのプロファイルは集光位置で 0.2mm スリットの水平スキャンを行って測定した． 結果を図8に示す． 比較のため，レイトレース[6]で計算したプロファイルも 示してある．

図: 1.38 での集光の様子をイメージングプレートで記録したもの． 下から上に向かってだんだん $\phi {}$軸を回転している． 図中の数値は $\phi {}$ 軸の角度を示す． 6 mm のアルミ板をアッテネータに使用している．

図: 集光位置に 0.2mm のスリットを置いて水平面内をスキャンして記録した 集光ビームのプロファイル． それぞれ，1.07, 1.38, 1.74 のもの. 光線追跡プログラムによる 1.38 での予想プロファイルを右下に示す．

図に示されているように，3波長すべてで $\phi {}$軸回転のみで， 水平方向 の半値全幅で 0.8 mm 以下の良く圧縮・集光されたビームが得られた． 今回開発した分光器は，このようにただ 1枚の結晶で広い波長範囲をカバーすることができ， これまで使用してきた非対称三角結晶湾曲分光器のように異なった非対称角 $\alpha$ を持つ結晶を数個準備して，波長毎にそれらを交換して使用する必要が全くない． 図9に BL6B 用に 3枚の異なる非対称角の結晶を 用意した場合の波長による非対称因子の変化を示す．BL6B の場合は $b = 16.7$ が最適であるが，図から明らかなように非対称三角結晶湾曲分光器，の場合には 3枚用意しても，その付近の $b$ で使用出来る範囲は極めて狭い． また， BL6A 等では，短時間の測定のために結晶を交換することが現実的でないため， 通常は，ある波長で最適な非対称角の結晶で他の波長でもそのまま使用している． そうした場合に無理に集光して使用しようとすると，分光器の波長分解能を落として しまうことになる．表2に，回転傾斜集光分光器と 非対称角 8.73 度の非対称三角結晶湾曲分光器をそのまま他の波長でも集光を優先して 使用した場合の波長分解能の比較を示す．後者の場合は 非対称角に最適な波長（この場合は 1.07 ）から外れると，分解能が 悪化するが，回転傾斜集光分光器の場合は，あらゆる波長で分解能を維持できている ことが分かる．

図 9: BL6B で非対称三角結晶湾曲分光器を使う場合．3枚の異なる非対称角の 分光器を用意しても，その結晶に最適な波長から離れると，$b = 16.7$ から 大きくずれてしまう．

表 2: 回転傾斜集光分光器と非対称三角結晶湾曲分光器の波長分解能の比較 分解能の計算値 $\delta {}\lambda / \lambda {}$は Lemonnieらの論文[2]に従って計算した． 非対称三角結晶湾曲分光器．の 場合には，集光を優先して計算している．

Wavelength ()	波長分解能 $\delta{}\lambda{} / \lambda{}$
	回転傾斜集光分光器	非対称三角結晶湾曲分光器
1.07	$3.1 \times 10^{-4}$	$3.0 \times 10^{-4}$
1.38	$2.4 \times 10^{-4}$	$5.0 \times 10^{-3}$
1.74	$1.9 \times 10^{-4}$	$7.3 \times 10^{-3}$

長期使用による安定性評価と改良

上記のBL6B に導入した分光器は，結晶と銅のベースの貼り付けに 鉱物油(ALDRICH 16,140-3) を用いた． 分光結晶の貼付けには 一般的にIn-Ga が 使用されているが，当初 In-Ga を使用したところ， 塗り厚さの不均一性が結晶の円筒形状に悪影響をあたえて 非常にビーム形状が悪くなり，満足に使用出来なかったためである． しかし，数ヶ月後に集光プロファイルが悪化したため，結晶を剥してみた ところ，X線ビームの当る部分の結晶の裏側に炭素が析出し，そのため 図10のように， 結晶の形状が円筒から大きくずれていたことが分った．

図 10: 長期使用後のBL6B分光器の形状測定結果．鉱物油で貼り合わせたため，X線ビー ムが照射されていた部分に炭素が析出し，結晶を浮き上らせて円筒形では無 くなっていた．

この分光器を挿入光源のビームライン等高熱負荷のビームラインで使用する可能 性も考えると，より熱接触の良く，しかもX線に対しても安定な貼付け方法の開 発が必要であり，金の拡散接合による接着を試みた．銅ベースのテストピース （平面）を作製し，金を厚さ 0.2 - 0.4 $\mu$m 蒸着し，0.5 mm 厚のシリコン 結晶を100度で24時間1kg/cm$^2$で加重したが接合は成功しなかった．実際の分 光器の結晶は平面でないためこのテスト以上の加重や加温が困難であったため， 再度 In-Ga の使用を検討した．銅のベースを Ni コートして濡れ性を良くし， In-Ga を出来るだけ薄く塗布し，貼り合わせた後に余分な In-Ga を十分押し出 して除去することで改善されることが分った．図11は，こう して In-Ga で貼り合わせた BL6B の分光器の1.07 における集光プロファイ ルである．

図: In-Ga により貼り合わせた BL6B の分光器の集光プロファイル．1.07 の もの．測定方法は図8と同様．

図8と比較すると，集光性能が改善されて，およそ2倍のゲインが 得られている．

BL6C の分光器は，これをさらに発展させ，図12に示すような 空気の圧力で結晶を銅ベースに押しつけて 貼り合わせる装置を作製した．BL6C の分光器は 7気圧で押し付けて固定した．

図 12: 分光結晶貼り合せ治具．

貼り合わせ後の分光結晶の形状を測定したところ，図13のような

図 13: BL6C の分光器の形状．

湾曲面が得られた．この分光結晶は現在BL6Cの分光器に組み込まれており， 12月のマシンタイムで調整を予定 している．

PF のタンパク質結晶学用ビームラインでは，検出器上での回折斑点の大きさを 制限したり， 試料結晶の大きさとの整合性や 余計なバックグラウンドノイズの軽減のために 0.1 ないし 0.2 mmの コリメーターを使用している． つまり，これよりも大きいビームはコリメーターに遮断されて 結局無駄になっている． 従って，PF のような中程度のエミッタンスのリングの 偏向電磁石ビームラインでは試料結晶に強いX線を照射するためには ビームラインの光学系が十分な集光能を持つことが重要である． この分光器は水平分散型として使用出来るため，現在国内 各地に計画されている比較的コンパクトな放射光リングのように ビームラインの建設スペースに 空間的な制限がある場合にも有効であると考えている．

この開発研究は学振の未来開拓研究 JSPS - RFTF96R14501 の補助を得て行われた．

参考文献

1

Watanabe, N.,Suzuki, M., Higashi, Y. & Sakabe, N. (1999) J. Synchrotron Rad., 6, 64-68.

2

Lemonnier, M., Fourme, R., Rousseaux, F. & Kahn, R. (1978) Nucl. Instrum. Methods, 152, 173-177.

3

Kohra, K., Ando, M., Matsushita, T., & Hashizume, H. (1978) Nucl. Instrum. Methods, 152, 161-166.

4

Higashi, Y., Koike, S., Takatomi, T., & Koizumi, S. (1992) SPIE, 1720, 44-49.

5

Miyahara, J., Takahashi, K., Amemiya, Y., Kamiya, N. & Satow, Y. (1986) Nucl. Instrum. Methods, A246, 572-578.

6

Takeshita, K., (1995) Rev. Sci. Instrum., 66, 2238-2240.

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回転傾斜集光分光器の開発

この文書はLaTeX2HTML 翻訳プログラム Version 99.1 release (March 30, 1999)

Copyright © 1993, 1994, 1995, 1996, Nikos Drakos, Computer Based Learning Unit, University of Leeds,
Copyright © 1997, 1998, 1999, Ross Moore, Mathematics Department, Macquarie University, Sydney.

を日本語化したもの( 99.1 release + JA patch 3.0 (September 15, 1999) 版)

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コマンド行は以下の通りでした。:
latex2html -split 0 genko.tex.

翻訳は Nobuhisa Watanabe によって 平成13年12月10日 に実行されました。